量子霍尔效应！Nature Nanotechnology

近日，北京大学彭海琳、南京大学袁洪涛、魏茨曼科学研究所Yan Binghai报道了Bi₂O₂Se薄膜中的量子霍尔效应。研究在生长在SrTiO₃上的Janus薄膜中观察到了奇数和偶数状态，以「Even-integer quantum Hall effect in an oxide caused by a hidden Rashba effect」为题目发表在最新的Nature Nanotechnology 上。

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研究背景

在高磁场下，量子霍尔系统通常同时存在偶数和奇数的量子化状态，这是因为能带简并被解除了。选择性控制这些量子化状态是具有挑战性的，但对于理解奇异基态和操纵自旋纹理至关重要。

本文亮点

本文展示了在Bi₂O₂Se薄膜中的量子霍尔效应。在高达50T的磁场中，本文只观察到偶数的量子霍尔态，但没有奇数态的迹象。然而，当将外延生长的Bi₂O₂Se薄膜的厚度减少到单晶胞（one-unit-cell）时，本文在这种生长在SrTiO₃上的Janus薄膜中观察到了奇数和偶数状态。通过基于Bi₂O₂Se薄膜从头算起的能带结构的Rashba双层模型，可以将较厚薄膜中仅出现的偶数状态归因于隐藏的Rashba效应，其中[Bi₂O₂]²⁺层两个区域的局部反演对称性破缺产生了相反的Rashba自旋极化，它们彼此补偿。在生长在SrTiO₃上的one-unit-cell Bi₂O₂Se薄膜中，由顶部表面和底部界面引入的不对称性产生了一个净极化场。由此产生的全局Rashba效应解除了较厚薄膜对称情况下存在的能带简并。

图文解析

图1| Bi₂O₂Se薄膜中的Rashba双层结构

本文选择二维Bi₂O₂Se作为目标材料，原因如下。

首先，导带底附近的电子态主要源于具有强自旋轨道耦合（SOC）的重铋p轨道带。因此，二维Bi₂O₂Se可以作为一个理想的平台来研究和调整SOC和自旋纹理。

其次，与范德瓦尔斯材料不同，体块Bi₂O₂Se属于I4/mmm空间群，并显示出具有四面体[Bi₂O₂]²⁺层和[Se]²⁻层沿c轴交替堆叠的反演对称层状晶格结构，形成独特的层间偶极子（图1a）。对于由一个氧层夹在两个铋单层之间的[Bi₂O₂]²⁺层，由于偶极和强原子SOC，每个铋单层感受到强烈的Rashba效应，而相邻的铋单层表现出相反符号的Rashba SOC。因此，每个[Bi₂O₂]²⁺层形成一个Rashba双层（图1b），在这种结构中，能带是自旋简并的，总的Rashba自旋纹理在存在反演对称性时是隐藏的。在这种情况下，两层的Rashba场是相互补偿的。与全局Rashba效应不同，隐藏的Rashba效应以前没有在量子霍尔领域中研究过，并且由于相反SOC层的耦合和补偿的Rashba场（图1c），将导致一种独特的量子霍尔效应。

第三，隐藏的Rashba效应可以通过厚度控制来调节，并且可以通过分子束外延（MBE）技术可控地生长不同厚度的高迁移率Bi₂O₂Se薄膜，甚至可以达到one-unit-cell的厚度。

图2|在SrTiO₃上外延生长的Bi₂O₂Se薄膜的STEM图像和电学表征

如图2a-c所示，不同厚度薄膜中的界面Bi₂O₂Se层是反演非对称的，并由于巨大的介电常数差异和界面处缺少底部硒而形成Janus结构。在薄膜中，电子波函数主要分布在中间区域。因此，导带在厚膜中受到界面场的影响远小于超薄薄膜。因此，厚膜显示出可忽略不计的全局Rashba效应并带有隐藏的自旋纹理。随着薄膜厚度的减小，波函数到达界面并开始感受到界面电场。因此，超薄薄膜（例如，one-unit-cell）可能会展现出强烈的全局Rashba效应。因此，不同厚度的薄膜将具有不同的Rashba SOCs。因此，具有可调厚度的高迁移率外延二维Bi₂O₂Se薄膜使得可以有选择性地控制Rashba效应、自旋纹理和量子霍尔态。

为证明外延Bi₂O₂Se薄膜中出色的迁移率特性，本文进行了低温霍尔效应测量（图2d），据此可以获得霍尔迁移率。这里需要强调三个重要的观察结果。

首先，外延Bi₂O₂Se薄膜在最低温度下的霍尔迁移率达到最大值12,435 cm² V⁻¹ s⁻¹，这使得本文能够观察到Shubnikov–de Haas（SdH）振荡和其中的量化状态。

其次，霍尔迁移率随厚度增加而增加。在超薄Bi₂O₂Se薄膜中载流子迁移率的降低，推测是由于来自界面和顶面的散射所致。

第三，未封装的Bi₂O₂Se薄膜中的迁移率高于其他报道的未封装二维半导体，这是由于外延Bi₂O₂Se薄膜的有效质量小、在环境条件下具有出色的化学稳定性以及高质量的晶序。超高迁移率的特性使得二维Bi₂O₂Se成为研究SdH振荡和量子霍尔效应的出色材料平台。

图3| 外延Bi₂O₂Se薄膜中的偶数量子霍尔效应

为确认外延薄膜的二维特性，本文进行了角依赖性磁阻测量。如图3a所示，当施加高达14T的静态磁场(B)时，本文在6个晶胞厚（6-uc-thick）的外延Bi₂O₂Se薄膜中观察到明显的SdH振荡在纵向磁阻Rₓₓ中。当倾斜磁场与样品平面法线方向之间的角度（θ）时，SdH振荡极值的位置作为场垂直分量的函数几乎不移动，这表明6 unit-cell厚的Bi₂O₂Se具有二维特征（图3a），具有单一频率。同时，从快速傅里叶变换（FFT）分析中提取的角依赖性振荡频率f可以通过二维模型（f∝1/cosθ）很好地拟合，也揭示了Bi₂O₂Se薄膜中严格的二维费米面。需要注意的是，在实验最大B值为14T时，没有出现塞曼分裂诱导的朗道能级（LL）交叉，表明6-uc-thick器件的有效朗德g因子较小。

图3b展示了在4.2 K下，6-uc-thick的外延Bi₂O₂Se在高达50T的脉冲高磁场中的霍尔电阻（Rxy）量化状态。值得注意的是，当通过SrTiO₃介电衬底调节载流子密度时，只清晰观察到偶数整数量子霍尔平台（ν=2, 4, 6…）。在1.5 K的静态磁场中观察到了类似的偶数整数量子霍尔效应。

图4| Bi₂O₂Se纳米片中的偶数量子霍尔效应

为确认二维Bi₂O₂Se系统中缺失奇数整数量子霍尔平台的本征和稳健特性，通过化学气相沉积生长了一片厚度达9-uc-thick的自由站立的Bi₂O₂Se纳米片，并将其转移为范德华堆叠的二维霍尔器件进行电子测量。原子级平整和高κ的二维层状Bi₂SeO₅介电体特别提高了二维Bi₂O₂Se纳米片的迁移率。如图4a,b所示，在反转对称的Bi₂O₂Se纳米片中，只有偶数整数量子霍尔平台（ν=2, 4, 6, 8, 10…）在磁场增加时清晰地出现，直到量子极限，填充因子为ν=2。这与在6-uc-thick的外延薄膜中的观察结果相似。

图5| 外延Bi₂O₂Se薄膜中依赖于厚度的量子霍尔效应和量子振荡

本文随后研究了外延Bi₂O₂Se薄膜中SdH振荡和量子霍尔效应随厚度变化的演化。如图5a,b所示，分别在高达50T和55T的脉冲磁场下进行了6-uc-thick和2.5-uc-thick的Bi₂O₂Se薄膜的Rₓₓ–B和Rxy–B测量。值得注意的是，只能观察到偶数整数量子霍尔平台，即ν=2, 4, 6, 8, 10, 12…（图5a,b）。同时，6-uc-thick和2.5-uc-thick薄膜中一致的量子霍尔效应排除了平行、独立量子霍尔效应层的存在，这是对缺失奇数整数量子霍尔态的一个平凡解释。否则，平台的阶梯将与薄膜厚度成正比。在6-uc-thick的器件中，当磁场超过42T时，Rₓₓ显示出严格的零平台，揭示了其中的严格量子霍尔效应。在2.5-uc-thick的器件中，Rₓₓ几乎在B=50T时达到零。当薄膜厚度进一步减少到one-unit-cell时，仍然可以观察到明显的SdH振荡和量化平台。令人惊讶的是，在one-unit-cell的器件中出现了奇数和偶数整数量子霍尔平台。如图5c所示，在B>40T时出现了一个奇数整数量子霍尔平台ν=5，这与较厚薄膜中的偶数整数量子霍尔效应完全不同。同时，在Rₓₓ–B曲线中可以清楚地观察到两个谷值（ν=6和ν=7），位于ν=5和ν=8平台之间，表明在高磁场下自旋极化完全分离。在这个器件中调节载流子密度时，也可以观察到奇数和偶数整数量子霍尔状态的共存。

图6| 计算得到的Bi₂O₂Se薄膜的有效g因子和能带结构

本文采用基于Bi₂O₂Se薄膜从头算带结构的Rashba双层模型，以理解二维Bi₂O₂Se中缺失奇数整数量子霍尔平台的现象。一个n-uc-thick的Bi₂O₂Se薄膜包含4n个Rashba层（图6a）。值得注意的是，Rashba单层在[Bi₂O₂]²⁺层内部强烈耦合，但在相邻的[Bi₂O₂]²⁺层之间耦合较弱。层间耦合沿z方向像Su–Schrieffer–Heeger链一样交替变化（图6a）。由于层内和层间耦合之间存在相当大的差异，本文可以进一步将低能态折叠到2n个Rashba层。在这样的有效模型中，相邻的Rashba层展现出相反的Rashba系数（±α）但均匀的层间耦合（t）。值得注意的是，Rashba参数α起源于每个[Bi₂O₂]²⁺层中的隐藏Rashba单层，与由界面驱动的反转破坏所产生的全局Rashba参数alpha0R不同。正如后面所示，隐藏的Rashba效应将显著抑制量子霍尔效应中的塞曼分裂。

Bi₂O₂Se薄膜的有效g因子geff = |Δε/µBB|在自旋简并带的情况下将被显著抑制。图6b显示了6-uc-thick外延Bi2O2Se薄膜的geff 随α的变化，其带结构如图6c所示。对于第n个朗道能级（LL），geff 首先从g0减小到零，然后随着Rashba α的增加而增加。从计算的朗道扇形图来看，增加α将上塞曼分裂LL向下推向下LL，并最终切换它们的顺序，导致观察到的geff 趋势。在α的材料参数区域，小geff 满足实验要求，即对于n≤4（geff<1.28），当薄膜展现出可忽略的全局Rashba效应时，抑制奇数整数霍尔平台。图6d,e展示了2.5-uc-thick薄膜的geff 和带结构，该薄膜展现出弱全局Rashba效应。与6-uc-thick薄膜类似，2.5-uc-thick薄膜中的小geff 也满足实验要求，即对于n≤4（geff <1.28），抑制奇数整数霍尔平台。

总结展望

总之，本文在几层的二维Bi₂O₂Se薄膜中通过实验观察到了源于独特的简并Rashba双层结构和隐藏的Rashba效应的偶数量子霍尔态。通过在原子层面上的SOC工程，可以有选择性地控制层状二维Bi₂O₂Se中的量子霍尔态。在one-unit-cell的Janus Bi₂O₂Se薄膜中，反演对称性的破缺带来了巨大的全局Rashba分裂，α0R≈ 440 meV Å，这是已知二维半导体Rashba系统中最大的值之一。这种巨大的全局Rashba效应改变了电子的简并性，导致奇数和偶数的量子霍尔态共存。因此，高迁移率以及强且可调的SOC使得Bi₂O₂Se成为实现新奇SOC相关现象和潜在自旋电子学应用的有希望的候选者，如可调的自旋霍尔效应、自旋伽伐尼效应、非线性物理和自旋-轨道扭矩。

论文链接

DOI：https://doi.org/10.1038/s41565-024-01732-z

来源：研之成理，爱科会易仅用于学术交流